近日，免费色情影片舒杰教授团队与武汉理工大学苏宝连院士团队合作，在国际顶级学术期刊Cell Press旗下期刊《Matter》上发表了题为《Copper-Tailored d-p-π Multi-Orbital Coupling in Sulfurized Polyaniline Enables Ultralong Cycling Aqueous Sulfur Batteries》的研究论文。绍兴大学为第一完成单位和第一通讯单位，舒杰教授为通讯作者。该研究针对传统硫基电池中硫正极反应动力学缓慢、结构不稳定等问题，提出了一种在硫化导电聚合物结构中构建d-p-π多轨道耦合的改性策略（图1）。

图1  d-p-π多轨道耦合示意图及其特征

近年来，水系硫基电池因成本低、安全性好以及硫正极的较高的理论比容量（1675 mAh g^-1），被视为大规模储能的理想技术。然而，硫自身的低电子电导率以及可溶性多硫化物引发的穿梭效应，导致活性物质利用率不足、库仑效率低下和循环寿命缩短，严重制约了其实际应用。为克服上述障碍，研究者致力于开发可替代的硫基正极材料。其中，硫化聚合物通过共价键将硫锚定于导电骨架，能够有效抑制穿梭效应，并具有高电子导电性，因而成为极具前景的候选材料。在众多硫化聚合物中，硫化聚苯胺（SPANI）凭借其独特的共轭π电子体系和丰富的活性位点而备受关注。然而，SPANI在实际电池应用中仍面临重大挑战。一方面，其本征导电性虽优于传统硫基材料，但仍不足以满足高倍率性能需求，另一方面，长期循环过程中电极材料的应变会破坏SPANI的结构完整性，进而导致容量衰减和循环寿命缩短。

该研究通过原位电化学嵌入法在SPANI结构中引入过渡金属铜原子，设计了一种具有独特d-p-π多轨道耦合特征的铜改性硫化聚苯胺（CuSPANI）材料，并将其作为正极材料应用在水系硫基电池中。铜原子的d轨道与SPANI的p/π轨道发生杂化，形成d-p-π多轨道耦合效应，从而实现对SPANI电子结构的有效调控。研究表明，该耦合机制扩展了电子离域范围，显著提升了SPANI材料的导电性；同时d-p-π多轨道耦合效应降低了反应能垒，加快了电化学反应动力学。此外，水平方向铜原子d轨道的激活进一步增强了SPANI骨架的结构稳定性，有效抑制了长时间循环过程中正极材料的结构退化。得益于硫化聚合物结构中的d-p-π多轨道耦合效应，水系CuSPANI基电池在3C倍率下可提供高达834.75 mAh g^-1的高可逆容量，并且在15C的高倍率下展现出卓越的循环稳定性，经60000次循环后容量保持率仍有61.2%。此外，该工作还以CuSPANI为正极、锌金属为负极、铜盐及锌盐聚合物为凝胶电解质构建了高电压柔性电池，其不仅可提供1.25 V的输出电压和950 Wh kg^-1的能量密度，而且在严重机械形变和破坏过程中仍能维持稳定的功率输出，充分展示了CuSPANI材料在可穿戴储能领域中的应用潜力。

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文章链接： //doi.org/10.1016/j.matt.2026.102867

作者简介：

舒杰，物理学博士，教授，博士生导师，英国皇家化学会会士，斯坦福大学全球前2%顶尖科学家，浙江省省级优秀教师，浙江省三育人先进个人。现任Current Science, Engineering and Technology主编，Frontiers in Energy Research副主编，Asian Journal of Physical and Chemical Sciences学术编辑，曾任Current Chinese Science执行主编和230余家国际期刊的审稿人，发表论文450余篇，其中以通讯作者在PNAS（4篇）、Science Advances、Matter、Angewandte Chemie International Edition（7篇）、Materials Today（2篇）、Advanced Materials（4篇）、Advanced Energy Materials（3篇）、National Science Review（2篇）等期刊发表论文300余篇，出版学术专著2部、教材1部，获授权国家发明专利80余项、省部级自然科学奖二等奖1项。